Крис Браун покинул школу в конце 2004 года, чтобы начать работу над одноимённым альбомом «Chris Brown», релиз которого состоялся 29 ноября 2005 года. Альбом дебютировал на 2-ом месте чарта Billboard 200 с продажами более 155 тысяч копий в первую неделю.

Через 5 недель альбом стал платиновым, а через год — дважды платиновым. Дебютный сингл «Run It!» стал хитом № 1 в США, Новой Зеландии и Австралии. Следом за «Run It!» второй сингл Брауна «Yo (Excuse Me Miss)» возглавил десятку хитов США.

Третий сингл «Gimme That» вышел в марте 2006 года, также представив Lil' Wayne, который изначально не участвовал в записи трека, вошедшего в альбом. Этот сингл появился в американском Billboard 100 на 80-м месте и очень быстро добрался до 15-ого. Четвёртым синглом стала баллада «Say Goodbye», ставшая саундтреком к фильму «Шаг вперед». 13 июня 2006 года Браун выпустил DVD «Chris Brown Journey», рассказывающий о его путешествии в Англию и Японию, подготовке к премии Грэмми, включая сцены из его музыкальных видео.

17 августа 2006 года, чтобы продолжить раскрутку альбома, Крис начал свой тур «The Up Close and Personal Tour».
Exclusive
Вскоре после окончания летнего тура с Ne-Yo Браун сразу начал запись своего второго альбома «Exclusive», релиз которого был назначен на 28 августа 2007 года, однако был перенесён на 8 ноября 2007 года. Альбом дебютировал на 4-ом месте Billboard 200 и на 2-ом месте Billboard Top R&B/Hip-Hop Albums с продажами в 300 тыс. копий по стране: это на 140 тысяч больше, чем его дебютный альбом.

В новостях MTV Браун заявил: «Я не собираюсь останавливаться на достигнутом, так что мои молодые фанаты могут продолжать слушать мою музыку, хотя у меня есть пара новых вещей для более взрослых людей.» Первый сингл с альбома «Wall To Wall» появился на 96-м месте Billboard Hot 100, затем переместившись на 79-ое, и на 22 место Billboard R&B and Hip-Hop Chart, стал самым низким результатом Криса.

В качестве второго сингла был выбран трэк «Kiss Kiss», спродюсированный T-Pain и записанный с его участием. «Kiss Kiss» стал более успешным, чем «Wall To Wall», достигнув 1-го места Billboard Hot 100 — самую высшую позицию чарта со времени выхода «Run It!» в 2005 году. 4 декабря 2007 года Крис выпустил третий сингл с альбома «Exclusive», сподюсированный Stargate, под названием «With You». Вскоре песня «With You» достигла 2-го места Billboard Hot 100 и попала в десятку лучших в чартах многих стран мира (Хорватия, Индонезия, Новая Зеландия, Филиппины, Сингапур, Болгария, Бразилия, Канада, Кипр, Франция и другие), став одим из самых успешных релизов Криса Брауна.

3 июня 2008 года, спустя 7 месяцев после выхода оригинального альбома, назначено переиздание альбома, названное «Exclusive: The Forever Edition». Эта версия представляет 4 новых трэка, включая сингл «Forever», который достиг 9-го места чарта Billboard Hot 100 в мае 2008 года, и ремикс на «Picture Perfect», записанный при участии Will.i.am, Bow Wow, и Hurricane Chris.

В поддержку альбома Браун начал концертный тур «The Exclusive Holiday», в котором он посетил более 30 городов в США. Тур начался в городе Хэмптон (Вирджиния) 19 декабря 2007 года, закончен 2 февраля 2008 года в Гонолулу. Певец также основал свою собственную медиа-компанию LBW Entertainment, чтобы помогать начинающим артистам.